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第一次和第二次煤自燃的熱動(dòng)力學(xué)行為和氣態(tài)產(chǎn)物的比較分析

為了研究第一次和第二次煤自燃的全過(guò)程,采用了15噸煤自燃實(shí)驗(yàn)爐和同步熱分析儀結(jié)合傅立葉變換紅外光譜法。實(shí)驗(yàn)測(cè)試的過(guò)程如下:首先,在沒(méi)有干預(yù)的情況下,煤溫從31.0℃(室溫)升至452.7℃。其次,將煤樣品在厭氧氣氛中冷卻至約90.0℃。第三,供應(yīng)空氣直到樣品達(dá)到418.0℃。最后,將煤在厭氧氣氛中再次冷卻至100.0℃。研究了溫度,質(zhì)量,熱能強(qiáng)度和氣態(tài)產(chǎn)物的變化。結(jié)果表明,在第一次和第二次煤自燃過(guò)程中,溫度變化率先升高后降低。與第一次煤自燃相比,在第二次煤自燃的燃燒階段,溫度和質(zhì)量損失隨加熱速率為2.5/min的變化率更高,但放熱反應(yīng)速率和質(zhì)量損失的變化較大。其他加熱速率(5.010.015.0/min)較低。第一次和第二次煤自燃期間,COCO2,烷烴和烯烴之間的差異在300.0℃之前是微不足道的。然而,第二煤自燃期間COCO2的排放顯著高于第一煤自燃期間,而當(dāng)溫度高于300.0℃時(shí),烷烴和烯烴的釋放明顯較弱。此外,第一次煤自燃期間的H2O量高于第二次煤自燃期間的H2O量。

1.實(shí)驗(yàn)裝置與方法

實(shí)驗(yàn)裝置

使用15噸煤自燃實(shí)驗(yàn)試驗(yàn)臺(tái),STA409PC同步熱分析儀(STA)(德國(guó)內(nèi)茨施,德國(guó))和VERTEX70FTIR分析儀(德國(guó)布魯克)來(lái)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測(cè)試。試驗(yàn)臺(tái)主要由15噸自燃實(shí)驗(yàn)爐,供氣系統(tǒng),氣體樣品收集和分析系統(tǒng)以及自動(dòng)溫度測(cè)量和控制系統(tǒng)組成。測(cè)試床的詳細(xì)參數(shù)在參考資料中描述。

STA同時(shí)執(zhí)行熱重分析(TG)和DSC。在同一測(cè)量中,可以從同一樣品中獲得熱和差熱信息。FTIR光譜法是研究通過(guò)熱分析產(chǎn)生的氣體的最直接方法。根據(jù)比爾-朗伯定律,特定波數(shù)下的吸光度與氣態(tài)產(chǎn)物的濃度呈線性關(guān)系。它主要由紅外光源,膜片,干涉儀,樣品室,檢測(cè)器,紅外反射器,激光器,控制電路板和電源組成,可用于樣品的定性和定量分析。

煤樣

煤樣是從中國(guó)山東省東灘煤礦的3號(hào)煤層采集的。去除煤表面的氧化層后,收集煤塊的中心部分。篩選了大小為0.0960.08mm的約10.0g煤樣品,以進(jìn)行熱分析和紅外光譜實(shí)驗(yàn)測(cè)試。為了達(dá)到最適合自然燃燒的條件,將15噸煤樣品粉碎以改變粒徑。每個(gè)破碎的煤樣品都放在15噸的實(shí)驗(yàn)爐中,以模擬自燃過(guò)程。

實(shí)驗(yàn)條件和方法

15噸煤自燃實(shí)驗(yàn)試驗(yàn)臺(tái)中,溫度首先從31.0℃升高到452.7℃。將煤樣品在厭氧氣氛中冷卻至大約90.0℃之后,很難再次降低溫度。再次供應(yīng)空氣,直到煤樣品達(dá)到418.0℃。然后,將煤再次在厭氧氣氛中冷卻至100.0℃。使用自動(dòng)溫度測(cè)量和控制系統(tǒng)監(jiān)控爐中煤體的溫度,并控制H2O層的溫度以創(chuàng)建有效的熱能存儲(chǔ)環(huán)境。每個(gè)樣品大約施加10.0mg的樣品在實(shí)驗(yàn)測(cè)試中進(jìn)行熱分析。最初,空氣(氧氣濃度為21.0vol%的氮?dú)?/span>-氧氣混合物)的供氣量為30.0℃,在30.0℃下通過(guò)STA10.0min,以確保煤樣品和大氣達(dá)到目標(biāo)溫度。加熱速率設(shè)置為2.55.010.015.0/min。然后,在30.0℃至450.0℃下測(cè)試了煤樣品的熱行為。整個(gè)過(guò)程中的空氣供應(yīng)是恒定的。測(cè)試完成后,向STA提供氮?dú)庖詫囟葟?/span>450.0℃降至30.0℃,并重復(fù)上述過(guò)程以模擬重燃過(guò)程。在熱分析中,使用FTIR檢測(cè)出加熱速率為5.0/min的氣態(tài)產(chǎn)物。表1列出了四組煤樣品的實(shí)驗(yàn)條件。


1熱分析和紅外光譜實(shí)驗(yàn)條件


序號(hào)

質(zhì)量

mg

升溫速度

/min

空氣流量

mL/min

溫度范圍

采集方式

1

10.0

2.5

70.0

30.0–450.0

STA

2

10.0

5.0

70.0

30.0–450.0

STA-FTIR

3

10.0

10.0

70.0

30.0–450.0

STA

4

10.0

15.0

70.0

30.0–450.0

STA


2.結(jié)果

1   15噸煤自燃實(shí)驗(yàn)中最高溫度與時(shí)間的關(guān)系

2   溫度變化率與溫度的關(guān)系


3   在實(shí)驗(yàn)期間,煤樣品在南北方向的圓柱形截面中的溫度分布


4   不同升溫速率下第一次和第二次煤自燃過(guò)程中的TGDTG曲線

5   對(duì)于第一和第二煤自燃,DSC在不同的加熱速率下曲線

6   第一次和第二次煤自燃的紅外光譜的3D圖。

7   第一次和第二次自燃煤在不同溫度下釋放出氣態(tài)產(chǎn)物

3.結(jié)論

使用15噸大型煤自燃試驗(yàn)臺(tái),STAFTIR研究第一和第二煤自燃期間的熱行為和所得氣態(tài)產(chǎn)物,獲得了溫度,質(zhì)量,放熱速率和氣態(tài)產(chǎn)物的變化。得出以下詳細(xì)結(jié)論:

?當(dāng)仍然儲(chǔ)存煤炭產(chǎn)生的大量熱能時(shí),很可能會(huì)發(fā)生第二次煤炭自燃。與第一煤自燃相比,第二自燃在較高溫度下具有較高的溫度變化率。另外,煤自燃過(guò)程中的最高溫度趨于從15噸高爐的中部向底部移動(dòng),靠近進(jìn)口側(cè)。結(jié)果與煤田實(shí)際情況相吻合。

?加熱速率低時(shí),第二次煤自燃時(shí)的質(zhì)量變化在300.0℃之前較小,但在加熱速率高時(shí)會(huì)明顯降低。此外,在300.0℃之前,煤的質(zhì)量變化率通常高于第一次煤自燃時(shí)的質(zhì)量變化率。當(dāng)溫度高于300.0℃時(shí),第二次煤自燃過(guò)程中的煤質(zhì)量明顯下降,類似于第一次煤自燃過(guò)程中的質(zhì)量。在該階段,當(dāng)加熱速率高時(shí),第二煤自燃期間的煤質(zhì)量變化率較低。然而,當(dāng)加熱速率低時(shí),它變得更高。這與15噸大型煤自燃實(shí)驗(yàn)獲得的結(jié)果非常吻合。此外,第二煤自燃期間的放熱速率低于第一煤自燃期間的放熱速率。

?在第一次煤自燃期間,COCO2,烷烴和烯烴以及H2O的排放隨溫度而大大增加。然而,第二煤自燃過(guò)程中烷烴和烯烴以及H2O的釋放隨溫度的升高變化很小。此外,在300.0℃之前,兩個(gè)過(guò)程之間的COCO2量的差異是微不足道的。隨后,第二煤自燃期間的COCO2的量隨溫度升高而增加。相反,第二煤自燃期間的烷烴和烯烴以及H2O的量減少。



資料來(lái)源:Xiao Y , Ren S J , Deng J ,et al. Comparative analysis of thermokinetic behavior and gaseous productsbetween first and second coal spontaneous combustion[J]. Fuel, 2018,227:325-333.